Aldona Liobytė gimė 1915 m. vasario 24 d. Vilniuje Antano Liobės ir Marijos Matelionytės-Liobienės šeimoje. Būsimoji rašytoja augo darnioje, lietuvybę saugančioje keturių vaikų šeimoje, mokėsi lietuviškoje Vytauto Didžiojo gimnazijoje, kurioje pademonstravo ir aktorės gebėjimus. 1932-1935 m. Vilniaus universitete studijavo lenkų kalbą ir literatūrą, vėliau, 1935-1939 m., Kaune, Vytauto Didžiojo universitete, studijavo lituanistiką. Teatro aistra neapleido Liobytės visą gyvenimą: 1941-1945 m. ji vaidino „Vaidilos“ teatre, o vėliau - Vilniaus valstybiniame dramos teatre.

Išėjusi iš teatro, 1949 m. kovo 10 d. Aldona Liobytė pradėjo dirbti Valstybinėje grožinės literatūros leidykloje, kur vadovavo Vaikų ir jaunimo literatūros redakcijai. Pirmosios šioje leidykloje pasirodžiusios jos pačios knygos buvo skirtos vaikų teatrui - „Kupriukas muzikantas“ (1955) ir „Meškos trobelė“ (1956). Jos draminės pasakos sudaro savitą ir ryškų etapą lietuvių vaikų dramaturgijos istorijoje.
Liobytė ėmė intensyviai rengti teminius liaudies pasakų rinkinius, tokius kaip „Šimto zuikių piemuo“ (1959) ar „Nė velnio nebijau“ (1964). Privalu atsiminti, kad pirmąjį pokario dešimtmetį, klestint socialistinio realizmo dogmai, į liaudies pasakas žiūrėta nepalankiai, šį žanrą teko ginti. Jos parengta knyga „Gulbė karaliaus pati“ (1963) ilgus metus naudota kaip autentiškos liaudies kūrybos šaltinis.
Lietuvių vaikų literatūros klasika tapusi Liobytės knyga „Pasaka apie narsią Vilniaus mergaitę ir galvažudį Žaliabarzdį“ (1970) atskleidžia individualaus prado stiprėjimą jos kūryboje. Be pasakų, ji parašė apie penkiolika smulkiųjų žanrų kūrinių, o svarbiausias netautosakinės prozos rinkinys - „Tėveli, būk mažas“ (1973).

Didelė ir svarbi Aldonos Liobytės dovana vaikų kultūrai - vertimai. Ji gerai mokėjo lenkų, rusų, vokiečių kalbas, todėl lietuvių skaitytojus vaikus pasiekė pasaulinės literatūros klasika. Jos organizacinė veikla taip pat buvo nepaprastai svarbi: ji atrado ir į Lietuvą atvedė tokius kūrinius kaip Lewiso Carrollo „Alisa Stebuklų šalyje“, Antoine de Saint-Exupéry „Mažasis princas“ bei daugelį kitų.
Aldona Liobytė mirė 1985 m. rugsėjo 1 d. Vilniuje. Jos asmenybė, spalvingas charakteris ir laisvos sielos laikysena išlieka svarbiu pavyzdžiu Lietuvos kultūros istorijoje.